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陈华/李瑞祥教授团队Advanced Materials:高选择性红外光催化CO2还原制CH4

访问量:发布时间:2024-01-15

谨以该工作祝本院陈华教授、李瑞祥教授和袁茂林教授60岁生日快乐!

利用太阳能将CO2H2O转化为燃料是应对气候和能源问题的有效途径之一。虽然已有许多光催化剂为此而被开发,但是大多数光催化剂主要利用的是紫外光和可见光,而能量较低的红外光(约占太阳光谱的50%)则不能被利用。在CO2的光还原产物当中,CH4是一种很重要的化学品,但是光还原CO2CH4是一个8电子还原过程,在动力学上不利的。而将CO2还原为CO只需要2个电子,因此在CO2光还原过程中更容易得到CO,难以高选择性得到CH4。此外,传统半导体光催化剂的CO2亲和力较弱,不利于CO2的吸附与活化。因此,研究的关键在于开发一种新型光催化剂,该催化剂不仅需要具备高效利用红外光的能力,还应具有优异的CO2亲和力,以及拥有高电子密度的活性位点,从而实现利用红外光催化,高选择性还原CO2CH4

1. UiO-66/Co9S8复合光催化剂红外光还原CO2制备CH4示意图

为此,我院陈华/李瑞祥教授团队通过结合多孔CO2吸附材料和金属性光催化剂的优点,设计并制备了一种UiO-66/Co9S8复合光催化剂。该催化剂对CO2光还原为CH4具有宽光谱响应,且选择性接近100%,在红外光照射下,CH4的产生速率高达25.7 μmol g-1 h-1,全光谱照射下,CH4的产率可进一步提高至240.9 μmol g-1 h-1。如此显著的红外光催化活性,首先得益于金属性Co9S8优异的红外光吸收能力,同时超快瞬态吸收光谱显示Co9S8促使了复合光催化剂可以产生长寿命(> 2 ns)的载流子,从而增强了UiO-66/Co9S8的光催化活性。此外,DFT理论计算表明Co9S8中高电子密度的金属性Co位点可以降低反应能垒,促进*CO中间体进一步加氢,从而高选择性地得到CH4。另外,得益于UiO-66的多孔性,复合光催化剂对CO2的亲和力也大大增强,有限元模拟结果显示这一增强的特性可以提高Co9S8的局部CO2浓度;同时通过负载的方式,也将Co9S8活性组分进行了分散,增加了活性位点暴露的几率,也增强了其催化活性。该工作为设计新型红外光催化剂提供了新的思路。

该研究成果以CO2 Enrichment Boosts Highly Selective Infrared-Light-Driven CO2 Conversion to CH4 By UiO-66/Co9S8 Photocatalyst”为题发表在《Advanced Materials》上。太阳成集团tyc234cc为论文署名的第一单位,四川大学徐嘉麒副研究员(专职科研),韩国蔚山科学技术院Jae Sung Lee院士、车伟博士,中国科学技术大学的周蒙教授为该论文的通讯作者,化学学院硕士研究生杨思恒、韩国蔚山科学技术院Woo Jin Byun博士,中国科学技术大学的研究生赵方明为该论文的共同第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、四川省自然科学基金、国家留学基金委员会、国家市场监管总局科技项目和四川大学的经费支持。同时,感谢太阳成集团tyc234cc化学专业实验室综合训练平台的杨凤老师、齐悦老师、邓冬艳老师、李静老师,以及四川大学分析测试中心的吴莉老师和谢晓滨老师的测试支持。

 

文章链接:

https://doi.org/10.1002/adma.202312616

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